Le fonds témoigne surtout de l'intérêt et des activités de Marcel Roussin concernant l'Amérique latine. Il témoigne également de l'intérêt de Marcel Roussin pour l'application de la loi sur les langues officielles au Canada. Le fonds témoigne aussi de l'engagement de Marcel Roussin dans son milieu. Pour les trois premiers versements, il est constitué de 8 séries : A) Éléments biographiques; B) Correspondance; C) Écrits; D) Activités; E) Dossiers d'information; F) Coupures de presse; G) Bibliothèque, livres annotés; H) Divers. Pour les versements sept à douze, il est constitué de 9 séries : A) Éléments de biographie; B) Correspondance; C) Enseignement, cours donnés ou destinés à être donnés par Marcel Roussin; D) Écrits; E) Activités; F) Dossiers d'information; G) Coupures de presse; H) Bibliothèque, livres annotés; I) Divers. Le fonds comprend de la correspondance; des écrits publiés ou inédits dont sa thèse de doctorat Le Canada, fils et héritier de la coutume; des coupures de presse; des documents concernant sa participation à des conférences et des congrès; des préparations de cours; des documents concernant l'Organisation des États américains (OEA); le système interaméricain; les relations entre le Canada, l'Amérique latine et l'OEA. Il comprend également de la documentation relative à l'histoire du ministère des Affaires extérieures du Canada et plus particulièrement à la situation des Canadiens français et au statut du français au sein de ce ministère; des documents du Comité consultatif des citoyens sur l'application de la politique des langues officielles de la ville d'Ottawa. Le fonds comprend aussi des documents sur l'histoire de Joliette; de la correspondance reçue, entre autres, de Shuiche Yamada; d' autres documents relatifs à la vie religieuse du père Gabriel-Marie Juchereau-Duchesnay, missionnaire au Japon.

Le fonds témoigne partiellement des activités de Pax Romana, Fédération des étudiants des universités catholiques du Canada entre 1958 et 1962. Il comprend des programmes d'activités et des notes; des programmes de congrès; des bulletins d'information; de la correspondance.