Le fonds témoigne des activités de Gustave Lacasse dans les domaines de la langue, de l'éducation, du journalisme, de la création littéraire et de la politique, notamment : de la crise du Règlement 17, de l'attitude de Mgr Michael Francis Fallon, des revendications pour les écoles bilingues et les retraites en français dans le diocèse de London, 1898-1948; de l'incident Lacasse-Dillon (abbé W.E. Dillon, curé de la paroisse Sacré-Coeur, Windsor) en 1944; de la situation des catholiques de langue française et de l'attitude de Mgr Ralph Hubert Dignan dans le diocèse de Sault-Sainte-Marie, 1935-1947. Il témoigne également des activités de Gustave Lacasse au sein de divers organismes, dont l'Association athlétique de Tecumseh, 1924-1925; le journal La Défense, 1919-1931; la Société des artisans, 1928-1949; le Conseil ontarien d'orientation populaire; La Sauvegarde. Le fonds comprend de la correspondance familiale et des actes d'état civil, 1918-1940; des coupures de presse; des documents financiers; des manuscrits de discours, conférences, poèmes et autres textes inédits ou publiés; de la correspondance d'affaires, 1914-1952, expédiée et reçue, entre autres, de Mgr Ildebrando Antoniutti, Napoléon-Antoine Belcourt, Roger Charbonneau, du père Charles Charlebois, Edmond Cloutier, Édouard Desjardins, George Drew, Robert Gauthier, Mgr John Thomas Kidd, Ernest Lapointe, Lady Zoé Laurier, Paul Martin, Louis Stephen Saint-Laurent, Gaston Vincent; des cartes de membre, certificats et diplômes. Le fonds comprend également des dossiers, constitués en totalité ou en partie de transcriptions des archives de l'Association canadienne-française d'éducation d'Ontario, aujourd'hui Association canadienne-française de l'Ontario : Mgr Michael Francis Fallon, 1898-1931; abbé Charles-Antoine Parent, 1914-1920; Harry Maisonville, 1924-1925; correspondance de Damien Saint-Pierre, 1919-1932; A.-Tancrède Saint-Pierre, 1919-1942.